Ο Mario Jorge Lobo Zagallo κατέχει ένα εντυπωσιακό ρεκόρ στην ιστορία του βραζιλιάνικου ποδοσφαίρου αφού είναι ο μοναδικός που έχει ενεργό ρόλο στην κατάκτηση των τεσσάρων από τα πέντε Παγκόσμια Κύπελλα που κέρδισε η χώρα του από τρία διαφορετικά πόστα. Ως παίκτης στα δύο πρώτα Παγκόσμια Κύπελλα το 1958 και το 1962, ως προπονητής το 1970 και ως μέλος του τεχνικού τιμ το 1994.
Ο "λύκος" όπως ήταν το παρατσούκλι του γεννήθηκε στις 9 Αυγούστου του 1931 στην πόλη Μασέιο της πολιτείας Αλαγκόας και η θέση στην οποία αγωνιζόταν ήταν επιθετικός, ενώ αρκετές φορές αγωνιζόταν και ως αριστερό εξτρέμ, ξεκινώντας την καριέρα του το 1948 στην America Football Club στο Ρίο Ντε Τζανέιρο.
Το 1951 εντάχθηκε στην Φλαμένγκο με την οποία κατέκτησε τρία Campeonato Carioca το 1953, το 1954 και το 1955, και το Κύπελλο Βραζιλίας το 1957 έχοντας σε 217 παιχνίδια πετύχει 30 γκολ. Το 1958 μετακόμισε στην Μποταφόγκο μέχρι και το 1966 όταν και κρέμασε τα παπούτσια του και κατέκτησε δύο ακόμα Campeonato Carioca το 1961 και το 1962.
Την πρώτη του εμφάνιση με την "σελεσάο" την έκανε στις 4 Μαΐου του 1958 στο Ρίο Ντε Τζανέιρο απέναντι στην Παραγουάη στο πλαίσιο του τουρνουά "Oswaldo Cruz". Κατέκτησε το Παγκόσμιο Κύπελλο της Σουηδίας το 1958 όπου αγωνίστηκε και στα έξι παιχνίδια της διοργάνωσης πετυχαίνοντας ένα γκολ στον τελικό απέναντι στην Σουηδία, και το Παγκόσμιο Κύπελλο της Χιλής το 1962 όπου επίσης ήταν βασικός και στα έξι παιχνίδια του τουρνουά.
Ακόμα πήρε μέρος στο Πρωτάθλημα Νοτίου Αμερικής το 1959 όπου ήταν φιναλίστ, και την 33η και τελευταία του εμφάνιση την πραγματοποίησε στις 7 Ιουνίου του 1964 στο Ρίο Ντε Τζανέιρο απέναντι στην Πορτογαλία στο πλαίσιο του Nations Cup έχοντας πετύχει 5 τέρματα.
Η προπονητική του καριέρα χωρίζεται σε δύο περιόδους την συλλογική και την εθνική. Ο πρώτος του σύλλογος ήταν η Μποταφόγκο η ομάδα στην οποία ολοκλήρωσε την καριέρα του και από την οποία πέρασε σε τέσσερις διαφορετικές περιόδους, ενώ ακόμα πέρασε από τους πάγκους των Φλουμινένσε, Φλαμένγκο(τρις), Βάσκο Ντα Γκάμα(δις), Μπανγκού, Πορτουγκέζα και την Αλ Χιλάλ στην Σαουδική Αραβία.
Με τους "φογκάο" κατέκτησε το Κύπελλο Βραζιλίας το 1968, δύο πρωταθλήματα Campeonato Carioca και δύο Guanabara Cup το 1967 και το 1968, με την "μενγκάο" δύο Campeonato Carioca το 1972 και το 2001, και τέσσερα Guanabara Cup το 1972, το 1973, το 1984 και το 2001. Με την Φλουμινένσε το Campeonato Carioca του 1971, και με την Άλ Χιλάλ το Κύπελλο Σαουδικής Αραβίας το 1979.
Σε εθνικό επίπεδο πέρασε από τον πάγκο της Εθνικής Βραζιλίας σε τρεις διαφορετικούς περιόδους το 1967-1968, την τετραετία 1970-1974 όπου κατέκτησε το Παγκόσμιο Κύπελλο του Μεξικού το 1970, ο πρώτος που κατάφερε να αναδειχθεί Παγκόσμιος Πρωταθλητής ως παίκτης και ως προπονητής ενώ την οδήγησε στο Παγκόσμιο Κύπελλο της Δυτικής Γερμανίας το 1974.
Τέλος την περίοδο 1994-1998 όπου και την οδήγησε σε μία ακόμα τελική φάση Παγκοσμίου Κυπέλλου το 1998 στην Γαλλία όπου ήταν φιναλίστ, ενώ κατέκτησε το Copa America και το Confederations Cup του 1997. Έκατσε στον πάγκο της συνολικά σε 126 παιχνίδια πρώτος στην σχετική λίστα έχοντας απολογισμό 90 νίκες, 26 ισοπαλίες και 10 ήττες.
Το 1976 ανέλαβε την τεχνική ηγεσία της εθνικής Κουβέιτ έως και το 1978, το 1981 ανέλαβε την τεχνική ηγεσία της Σαουδικής Αραβίας μέχρι και το 1984 με την οποία κατέκτησε το Asian Cup, και το 1989 τα Ηνωμένα Αραβικά Εμιράτα.
Ήταν μέλος του τεχνικού τιμ του Κάρλος Αλμπέρτο Παρείρα τόσο στο νικηφόρο Παγκόσμιο Κύπελλο του 1994 στις Ηνωμένες Πολιτείες όσο και στην αντίστοιχη διοργάνωση του 2006 στην Γερμανία. Τον Αύγουστο του 2013 οι αρχές του Ρίο Ντε Τζανέιρο αποφάσισαν έξω από το Ολυμπιακό Στάδιο της πόλης να αναγείρουν άγαλμα προς τιμήν του, ενώ επιλέχθηκε από την Βραζιλιάνικη ομοσπονδία ως πρεσβευτής του Παγκοσμίου Κυπέλλου του 2014.
Το τελευταίο διάστημα αντιμετώπιζε πρόβλημα με την υγεία του, τον Σεπτέμβριο του 2023 είχε νοσηλευθεί στο νοσοκομείο για 20 ημέρες λόγω λοίμωξης στο ουροποιητικό σύστημα. Στις 26 Δεκεμβρίου μπήκε εκ νέου στο νοσοκομείο Barra D'Or λόγω πολλαπλής ανεπάρκειας οργάνων και το πρωί της 5ης Ιανουαρίου του 2024 άφησε την τελευταία του πνοή σε ηλικία 92 ετών.
Η βραζιλιάνικη κυβέρνηση ανακήρυξε τριήμερο εθνικό πένθος με την σορό του να έχει τοποθετηθεί στα γραφεία της ομοσπονδίας για να ταφεί στην συνέχεια στο νεκροταφείο São João Batista.
